В.А. Бабенко, А.А. Сычев
2
Рис. 1.
Спектры ИК-поглощения воды (
а
) и СКР в воде (
б
) при 25 °С
возбужденных состояниях среды [4, 5]. Такими состояниями могут быть
когерентные колебания молекул в результате вынужденного комбина-
ционного рассеяния (ВКР) (рис. 2,
а
) лазерного излучения [6–8]. При
этом следует ожидать качественно иной спектр нелинейного рассеяния
света в отличие от спектра СКР. Поскольку не все возможные колеба-
ния отдельных молекул могут быть сфазированными в результате ВКР,
в спектрах нелинейного рассеяния следует ожидать проявления только
тех колебаний молекул, которые сформируют когерентные состояния
среды. При этом в области второй оптической гармоники возбуждаю-
щего лазерного излучения при наличии когерентных колебаний
Q
молекул с частотой Ω возможно возникновение параметрических про-
цессов нелинейного рассеяния, таких как процессы вынужденного ги-
перкомбинационного рассеяния (ВГКР) света (рис. 2,
б
) и четырехфо-
тонного параметрического рассеяния (рис. 2,
в
).
а
б
в
Рис. 2.
Схемы возможных процессов, происходящих в поле лазерного излу-
чения с частотой ν
0
:
а
– ВКР;
б
– ВГКР;
в
– четырехфотонное параметрическое взаимодействие коге-
рентных волн с волновыми векторами
K
0
,
K
с
и
K
Ω
Процесс ВГКР определяется нелинейной индуцированной поля-
ризованностью среды P
нл
= (∂β/∂
Q
)
E
2
Q
, возникающей на стоксовой
частоте
ν
с
= 2ν
0
– Ω,
где ∂β/∂
Q
определяет изменение коэффициента гиперполяризуемости
β по колебательной координате
Q
с частотой Ω нормального молеку-
лярного колебания.
